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Miró a entraîné le FC Barcelone pendant la saison 1961-62 et, entre autres équipes, également Valladolid, Valencia, Séville, Olympique de Marseille, Roma, Málaga et la sélection espagnole (comme entraîneur et non pas sélectionneur). Avant d'être entraîneur, Lluís Miró a été gardien de but. Comme tel, il a souffert le 11-1 infligé par le Real Madrid au Barça, lors du match de Coupe truqué de 1943.